El fons més important que custodia la biblioteca tarragonina és el procedent de Santes Creus, amb 169 manuscrits dels segles X al XVIII, la majoria llatins, un de grec i quatre de catalans, dedicats bàsicament a disciplines sagrades o eclesiàstiques.

També en aquesta biblioteca tarragonina hi ha uns 400 volums de la biblioteca (formada per més de 4.000 llibres) que el gran mecenes de Poblet, Pere Antoni d'Aragó, virrei de Nàpols, al segle XVII, va regalar al monestir. Entre aquesta col·lecció de llibres hi ha 20 manuscrits, quasi tots del segle XVII, de temàtica històrica, diplomàtica i literària.

De la riquesa documental de la biblioteca destaquen també 230 incunables procedents dels dos monestirs i també de les carmelites de Valls i Tarragona, els franciscans missioners d'Escornalbou i la llibreria del canonge Ramon Foguet. S'hi pot trobar, per la seva singularitat, el primer llibre imprès a la ciutat de Tarragona el 1484, el Manipulus curatorum, de Guido de Monte Rocherii, i el Missale Tarraconense (Tarragona, 1499), i en llengua catalana, les Constitucions de Catalunya (Barcelona: 1495) i Lo primer llibre del Crestià, de Francesc Eiximenis (València: 1483).

En aquests moments la Biblioteca Pública de Tarragona participa en el projecte La Biblioteca Virtual del Patrimoni Bibliogràfic, amb l'aportació de 211 manuscrits i llibres antics. Segons la bibliotecària Dolors Saumell, el material es troba ara en procés de digitalització, i pròximament també es podrà consultar per internet.

La Biblioteca Virtual del Patrimoni Bibliogràfic és un projecte cooperatiu del Ministeri de Cultura i les comunitats autònomes. El seu objectiu és difondre, mitjançant facsímils digitals, col·leccions de manuscrits i llibres impresos antics digitalitzats. «Aquesta iniciativa permetrà consultar sense restriccions fons que, per les seves característiques, resulten difícilment accessibles», apunten els responsables del projecte, que inclou més de 250.000 pàgines de gairebé mil títols que es conserven a les biblioteques públiques de l'Estat.